Ainsi, la bibliothèque de Paul Dupuy constitue le socle de cette collection patrimoniale. Elle était le reflet de ses collections : sciences et techniques, ethnologie, art et histoire régionale. Grâce aux acquisitions successives, plusieurs thématiques ont été développées :

• L’histoire toulousaine : Histoire du Languedoc, 1730 ; les Annales de Toulouse, 1687 ; la Biographie toulousaine, 1823….
• Les catalogues de salons : l’Académie royale de Toulouse ; les Beaux-arts et l’Industrie, les Artistes occitans et Artistes méridionaux (consultable en ligne sur la base Rosalis)… ; et les catalogues des grands collectionneurs du XVIII^e siècle : De Crozat, Dezallier d’Argenville…
• Les recueils d’estampes pyrénéennes du XIX^e siècle : baron Taylor, Eugène Ciceri, Antoine Melling ou William Oliver… ; ainsi que quelques belles éditions d’écrits pyrénéistes : Jean-Pierre Picqué, Hippolyte Taine, Henry Russell …
• Les recueils d’estampes d’artistes régionaux : Raymond Lafage, le Traité d’ostéologie de Jacques Gamelin…
• Les ouvrages illustrés : Biblia sacra, 1657, illustrée, entre autres, par Albrecht Dürer et Hans Holbein ; Récits des temps mérovingiens, par Jean-Paul Laurens, 1887 ; Contes des mille-et-une nuits, par Edmond Dulac…
• Les livres d’artistes : Tombeau des poètes, illustré par Dunoyer de Segonzac ; les Fables de La Fontaine par Gus Bofa…

Enfin, la section des manuscrits est principalement constituée d’écrits sur l’art : Réflexions sur un tableau de feu Monsieur Rivalz (…), par le marquis de Sapte, 1761 ; les recueils d’articles de Louis Lacroix… et de correspondances d’artistes : Ingres, Suau père et et fils, baron Lejeune, Rozes de Brousse…